近年来,能够生产无缺陷单层石墨烯和其他2D材料的生长技术得到了长足的发展。实现石墨烯基纳米电子学的关键要求和仍然存在的瓶颈在于能够控制合成2D结构的电子性质,以及在相关制造规模下以可重复和一致的方式生产它们。2D范德华材料的性质可以通过纳米结构或控制层堆垛来调节,其中层间杂化诱导奇异的电子态和输运现象。
基于此,上海科技大学王竹君教授、德国慕尼黑工业大学Marc-Georg Willinger、中科院深圳先进院丁峰教授和中国人民大学季威教授课题组描述了一种可行的方法和潜在的机制来辅助自组装的转角石墨烯。这个过程可以在标准的化学气相沉积(CVD)生长中实现,最好的描述是用纸的折纸(origami)和剪纸(kirigami)来类比。它涉及在单层石墨烯中可控地诱导褶皱形成,以及随后的褶皱折叠、撕裂和再生长。该过程的本质是形成交织的石墨烯螺旋,并将1D褶皱的手性角转换为3D超晶格的2D转角。该方法可以扩展到其他可折叠的2D材料中,并有助于生产小型电子元件,包括电容器、电阻器、电感器和超导体。
课题组将此研究成果以"Conversion of chirality to twisting via sequential one-dimensional and two-dimensional growth of graphene spirals"为题发布在《Nature Materials》上。
图文导读

图1石墨烯折纸-剪纸过程的观察和说明


图3石墨烯螺旋(GSs)的生长和合并

图4 石墨烯螺旋(GS)与高度有序热解石墨(HOPG)的输运性能比较

图5管状边缘结构
结论与展望
研究团队在此报告了一种石墨烯折纸方法(起皱、折叠、撕裂和裂纹、起皱、折叠、撕裂和开裂),从而实现了具有可控堆叠顺序的石墨烯多层的螺旋生长。源自相邻 GS 的石墨烯层的凝聚产生了 Frank-van der Merwe 生长行为。这一过程将一维石墨烯皱纹的手性转化为二维石墨烯堆叠层的扭曲角。通过实时成像观察了动力学路径,并通过基于理论的螺旋演变模拟验证了抽象的手性转换机制。
有了这样的基本认识,研究团队就实现了具有固定扭转角的交织石墨烯的生长。因此,通过改变手性石墨烯皱纹,可以调整相邻层之间错位的扭曲堆叠石墨烯层,并因其非常规超导性而备受关注。此外,这项工作对未来纳米电感器件的开发具有深远影响,并为可扩展地制造具有确定扭曲角度的多层石墨烯迈出了一步。根据这项工作所报告的机理,利用铂的取向催化特性,种子生长和基底工程可用于定制形成具有预定扭曲角度的层堆。
未来,利用 SPM 作为电子显微镜装置中的工具,可以直接在真实空间中实时跟踪石墨烯的机械操作,并进行精确的现场关联。有了这样的装置,就能在 CVD 条件下通过 SPM 针尖操作精确控制折纸-千纸鹤过程,并相应地实现预先确定的螺旋成核点密度和设计的扭曲角度。总之,这种折纸-剪纸方法实现了一维到二维的角度转换,使我们能够在多层石墨烯中设计扭曲角度,原则上适用于所有可折叠的二维材料。因此,我们的研究为将一维皱纹的手性转换为垂直堆叠的三维超晶格的扭曲角提供了一种潜在的方法。
审核编辑:刘清
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