【研究背景】
基于无机固态电解质的金属电池因其能量密度和安全性的优势在电化学储能领域具有巨大应用潜力。然而,一般的固态金属电池(SSBs)在实际研究中发现在界面稳定性和低温循环性能等方面仍需要进行改进以满足商业化应用的需求。
【工作介绍】
近日,北京理工大学赵永杰副教授的研究团队通过在金属钠负极和NASICON型Na3Zr2Si2PO12(NZSP)陶瓷电解质界面处原位构建Na-K界面相,有效促进界面载流子的传输动力学,钠金属枝晶的生长受到有效抑制。基于以上,固态钠金属电池在室温和0oC下实现长时间和高效率循环。该文章发表在国际期刊Advanced Energy Materials上。博士研究生倪青为本文第一作者,通讯作者为北京理工大学材料学院赵永杰副教授和金海波教授。
【内容表述】
(1)该研究论文中,首先设计了一种局部靶向锚定策略,通过FESEM和TOF-SIMS等手段证明了NZSP氧化物陶瓷电解质与钠金属负极界面处的Na-K界面相的产生,该策略利用这种原位生成Na-K界面相,显著提升了固态钠金属电池的循环稳定性和低温性能。
(2)通过理论计算和实验实践,创造性地实现在NZSP钠离子陶瓷电解质中K+的痕量传输;K+的存在有利于降低NZSP陶瓷电解质中Na+的协同转移势垒。
(3)对比K2MnFe(CN)6(KMF)匹配NZSP陶瓷电解质的固态电池和Na2MnFe(CN)6(NMF)基固态电池可以发现KMF基固态电池在25°C和0°C下均具有良好的电化学性能,这是由于形成Na-K界面相的原位构筑有效抑制了钠金属枝晶的生长,FESEM和TOF-SIMS也表明KMF基固态电池中的Na沉积行为更稳定。

图1. 金属负极/陶瓷电解质界面演化示意图及局部靶向锚定策略。

图2. (a-b)CINEB计算的Na+离子在NZSP电解质中的迁移示意图及能垒;(c-d)CINEB计算的K+离子在NZSP中迁移示意图及能垒。

图3. (a-c) NMF基固态钠金属电池的电化学性能;(d-j) KMF基固态钠金属电池的电化学性能。
审核编辑:刘清
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